Синтез и термическое разложение полиядерных металламакроциклических соединений Ln(III)–Cu(II) на основе глицингидроксамовой кислоты

С. Г. Макаров,^a@ Г. С. Забродина,^a А. В. Черкасов,^a П. Е. Плюснин,^b,c А. В. Арапова, М. А. Каткова,^a С. Ю. Кетков^a

^aИнститут металлоорганической химии им. Г.А. Разуваева РАН, 603950 Нижний Новгород, Россия

^bИнститут неорганической химии им. А.В. Николаева СО РАН, 630090 Новосибирск, Россия

^cНовосибирский государственный университет, 630090 Новосибирск, Россия

^@E-mail: makarsg@mail.ru

DOI: 10.6060/mhc160317m
Макрогетероциклы 2016 9(3) 263-267

Исследовано термическое разложение полиядерных металламакроциклических соединений Ln(H₂O)₄[15MC_CuGlyha-5]Cl₃ (Ln=La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Y, Dy) в интервале температур 20–600 °С. При температуре 190–250 °С наблюдается сильный экзотермический эффект, сопровождающийся разрушением органической части молекулы и образованием оксидов меди и соответствующего лантаноида. На основании данных ТГА-ДСК-МС, ИК и РСА предложена схема, которая включает, с одной стороны, окисление (за счет восстановления Cu²⁺) аминного (-CH₂-NH₂) фрагмента до нитрильного (-C≡N), а, с другой стороны, образование изоцианатного фрагмента в результате перегруппировки Лоссена. Методом РСА получена структура комплекса [Nd(OAc){15MC_Cu(II)Glyha–5}(H₂O)₂]²⁺·0.5[CN]^-·1.5Cl-·4.5(H₂O)·0.5Ca(OH)Cl·0.5Ca(CN)Cl в качестве одного из продуктов термического разложения, выделенного в присутствии соли кальция.

С полным текстом статьи можно ознакомиться на английской версии сайта

References:

Click here to expand or collapse this section

1. Mezei G., Zaleski C.M., Pecoraro V.L. Chem. Rev. 2007, 107, 4933–5003.
http://dx.doi.org/10.1021/cr078200h

2. Bodwin J.J., Cutland A.D., Malkani R.G., Pecoraro V.L. Coord. Chem. Rev. 2001, 216–217, 489–512.
http://dx.doi.org/10.1016/S0010-8545(00)00396-9

3. Tegoni M., Remelli M. Coord. Chem. Rev. 2012, 256, 289–315.
http://dx.doi.org/10.1016/j.ccr.2011.06.007

4. Pacco A., Parac-Vogt T.N., van Besien E., Pierloot K., Görller-Walrand C., Binnemans K. Eur. J. Inorg. Chem. 2005, 3303–3310.
http://dx.doi.org/10.1002/ejic.200500241

5. Lim C.-S., Kampf J.W., Pecoraro V.L. Inorg. Chem. 2009, 48, 5224–5233
http://dx.doi.org/10.1021/ic9001829

6. Dallavalle F., Remelli M., Sansone F., Bacco D., Tegoni M. Inorg. Chem. 2010, 49, 1761–1772.
http://dx.doi.org/10.1021/ic902146d

7. Jankolovits J., Kampf J.W., Pecoraro V.L. Inorg. Chem. 2013, 52, 5063–5076.
http://dx.doi.org/10.1021/ic302831u

8. Cutland A.D., Halfen J.A., Kampf J.W., Pecoraro V.L. J. Am. Chem. Soc. 2001, 123, 6211–6212.
http://dx.doi.org/10.1021/ja015610t

9. Jankolovits J., Kampf J.W., Maldonado S., Pecoraro V.L. Chem. Eur. J. 2010, 16, 6786–6796.
http://dx.doi.org/10.1002/chem.200903015

10. Tegoni M., Tropiano M., Marchio L. Dalton Trans. 2009, 6705–6708.
http://dx.doi.org/10.1039/b911512a

11. Grant J.T., Jankolovits J., Pecoraro V.L. Inorg. Chem. 2012, 51, 8034–8041.
http://dx.doi.org/10.1021/ic300110g

12. Jankolovits J., Lim C.-S., Mezei G., Kampf J.W., Pecoraro V.L. Inorg. Chem. 2012, 51, 4527–4538.
http://dx.doi.org/10.1021/ic202347j

13. Lim C.-S., Jankolovits J., Zhao P., Kampf J.W., Pecoraro V.L. Inorg. Chem. 2011, 50, 4832–4841.
http://dx.doi.org/10.1021/ic102579t

14. Stemmler A.J., Kampf J.W., Kirk M.L., Atasi B.H., Pecoraro V.L. Inorg. Chem. 1999, 38, 2807–2817.
http://dx.doi.org/10.1021/ic9800233

15. Parac-Vogt T.N., Pacco A., Nockemann P., Laurent S., Muller R.N., Wickleder M., Meyer G., Elst L.V., Binnemans K. Chem. Eur. J. 2006, 12, 204–210.
http://dx.doi.org/10.1002/chem.200500136

16. Pavlishchuk A.V., Kolotilov S.V., Fritsky I.O., Zeller M., Addisond A.W., Hunter A.D. Acta Crystallogr. 2011, C67, m255–265.
http://dx.doi.org/10.1107/S0108270111021780

17. Kremlev K.V., Samsonov M.A., Zabrodina G.S., Arapova A.V., Yunin P.A., Tatarsky D.A., Plyusnin P.E., Katkova M.A., Ketkov S.Yu. Polyhedron 2016, 114, 96-100
http://dx.doi.org/10.1016/j.poly.2015.11.006

18. Katkova M.A., Zabrodina G.S., Muravyeva M.S., Khrapichev A.A., Samsonov M.A., Fukin G.K., Ketkov S.Yu. Inorg. Chem. Comm. 2015, 52, 31–33.
http://dx.doi.org/10.1016/j.inoche.2014.12.008

19. Katkova M.A., Zabrodina G.S., Muravyeva M.S., Shavyrin A.S., Baranov E.V., Khrapichev A.A., Ketkov S.Yu. Eur. J. Inorg. Chem. 2015, 5202–5208.
http://dx.doi.org/10.1002/ejic.201500695

20. NETZSCH Proteus Thermal Analysis v.6.1.0 – NETZSCH-Gerätebau GmbH Selb/Bayern, Germany, 2013.

21. Agilent. CrysAlis PRO. Agilent Technologies Ltd, Yarnton, Oxfordshire, England, 2014.

22. Sheldrick G.M. Acta Cryst. 2015, C71, 3–8.
http://dx.doi.org/10.1107/S2053229614024218

23. Muravyeva M.S., Zabrodina G.S., Samsonov M.A., Kluev E.A., Khrapichev A.A., Katkova M.A., Mukhina I.V. Polyhedron 2016, 114, 165-171
http://dx.doi.org/10.1016/j.poly.2015.11.033

24. Marmion C.J., Griffith D., Nolan K.B. Eur. J. Inorg. Chem. 2004, 3003–3016.
http://dx.doi.org/10.1002/ejic.200400221

25. Hassner A., Stumer C. Organic Syntheses Based on Name Reactions and Unnamed Reactions. Oxford: Elsevier, 1994. p. 236.

Журнал "Макрогетероциклы"

Навигация

Languages

Новости

Поиск

Синтез и термическое разложение полиядерных металламакроциклических соединений Ln(III)–Cu(II) на основе глицингидроксамовой кислоты

References: